Tháng 3 năm 1968, Nguyễn Thái Bình được Cơ quan Phát triển Quốc tế Hoa Kỳ (USAID) cấp học bổng sang Mỹ để du học. Anh theo học tại Đại học cộng đồng ở Fresno, California một năm rồi chuyển đến Đại học Washington.[4] Là một sinh viên ưu tú tốt nghiệp hạng danh dự ngành ngư nghiệp và công nghiệp thực phẩm tại Đại học Washington, Thái Bình còn thích làm thơ, quyền anh, và bóng đá.[6]

Trong chuyến nghỉ hè hai tháng vào giữa năm 1970, Bình đã đi thăm khắp miền Nam trên chiếc xe Honda 67. Anh rong ruổi xuống miền Tây rồi ngược ra miền Trung và đã tận mắt nhìn thấy những hình ảnh tàn khốc của bom đạn. Khi trở lại Hoa Kỳ, Bình gặp lại một số bạn bè và nhóm sinh viên này đã khuyến khích Bình tham gia các cuộc hội thảo phản đối cuộc chiến tranh của Mỹ ở Việt Nam[7]

Trong thời gian học tập tại Hoa Kỳ, anh đã tham gia vào các cuộc biểu tình chống Chiến tranh Việt Nam.[6] Ngày 10 tháng 2 năm 1972, Nguyễn Thái Bình cùng 9 sinh viên Việt kiều khác đã đột nhập và chiếm tòa lãnh sự của Việt Nam Cộng hòa tại thành phố New York, yêu cầu đòi trả tự do cho 200.000 tù nhân chính trị tại Việt Nam, tổng thống Nguyễn Văn Thiệu từ chức và giải thể "chế độ dã man", và Hoa Kỳ rút khỏi Việt Nam vô điều kiện.[8] Anh bị cảnh sát bắt giữ vì đã đột nhập lãnh sự quán[9]

Từ tháng 2 đến đầu tháng 7/1972, tức thời điểm Bình về nước, anh đã tham gia hoặc trực tiếp tổ chức hàng chục sự kiện phản chiến khác nhau tại Mỹ.

Dù học bổng USAID vẫn được duy trì.[10], đến mùa xuân năm 1972, Bình bị mất học bổng để tiếp tục cao học tại Đại học Washington. Tại buổi lễ trao học vị của mình, Thái Bình đã phân phát truyền đơn phản chiến, làm gián đoạn nghi lễ.[6]

Gia đình Thái Bình không hề hay biết về các hoạt động chính trị của anh tại Hoa Kỳ. Trong lá thư gửi tổng thống Mỹ yêu cầu điều tra cái chết của Thái Bình, mẹ anh cho rằng sau khi anh tốt nghiệp đại học, anh về nước để đóng góp theo lệnh của chính phủ Việt Nam Cộng hòa[3]